Vào đầu thập niên những năm 1890, Guinness và em gái của bà là Eustace được đào tạo âm nhạc ở München.[3] Năm 1892, khi ở München, bà gặp họa sĩ người Anglo-Hungary Philip László khi ông đang theo học tại Học viện Mỹ thuật Hoàng gia Bayern.[3] Gia đình bà đã không chấp nhận chuyện bà yêu đương một chàng họa sĩ sinh viên có xuất thân từ tầng lớp khiêm tốn, mặc dù ông đã sớm thành công với tư cách là một họa sĩ vẽ chân dung, và vì vậy cặp đôi đã chia tay.[3] László tiếp tục vẽ chân dung những thành viên trong gia đình hoàng gia Bungary, trong đó có cả hoàng đế Franz Joseph I của Áo và Giáo hoàng Leo XIII. Cuối cùng ông đã nhận được sự chấp thuận của gia đình phía Guinness.[3] Guinness đã được phép kết hôn với ông và hai người tổ chức đám cưới vào năm 1900. Chồng bà, vốn là người Do Thái lớn lên và cải đạo sang Công giáo, sau đó đã chuyển sang Anh giáo để kết hôn với bà.[4] Hai người có tất cả sáu người con.[5]

Sau khi kết hôn, cặp vợ chồng sống ở Budapest và Viên trước khi định cư ở Luân Đôn vào năm 1907.[3][6] Guinness và chồng trở thành một phần của giới quý tộc Hungary khi László được Hoàng đế Franz Joseph I phong làm quý tộc vào năm 1912, lấy tên họ là "de László de Lombos".[3]